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Bereits seit 1976 ist bekannt, dass die Aktivität von N4-Metallomakrozyklen zur Reduktion von Sauerstoff durch eine Pyrolyse (600 - 1000 °C) stark verbessert werden kann. Ungeklärt war bisher jedoch welche Ursachen diese Aktivitätssteigerung begründen. In der vorliegenden Arbeit wurden am Beispiel eines Eisenporphyrins die während der Katalysatorherstellung auftretenden strukturellen Änderungen in-situ mittels Thermogravimetrie (TG-MS) und Hochtemperatur-Röntgendiffraktometrie (HT-XRD) untersucht. Die Charakterisierung der Katalysatoren erfolgte mit 57Fe-Mößbauerspektroskopie, Photoelektronenspektroskopie (XPS), Elementanalyse, EPR-Spektroskopie und Röntgendiffraktometrie (XRD). Die Untersuchungen ermöglichten es eine mesomere FeN4-Struktur als katalytisch aktives Zentrum zu bestimmen. Dessen Aktivität wird durch verschiedene Faktoren beeinflusst, die im Rahmen der Arbeit diskutiert werden. Außerdem werden verschiedene Präparationsstrategien erörtert, die eine Steigerung der Zentrendichte ermöglichen. Zusammen mit Stabilitätsuntersuchungen kann so ein Ausblick auf die Anwendbarkeit dieser Katalysatoren in der Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle gegeben werden.
About the author
Dr. Ulrike I. Kramm kam 2003 nach dem Ingenieursstudium (Zwickau) an das Helmholtz-Zentrum Berlin. In int. Kooperationen arbeitete Sie erst an der Optimierung und seit 2006 an der Strukturaufklärung von Katalysatoren. Ihre Arbeiten wurden mit dem Kirchhoff-Hummel-Preis (3. Platz) und der Teilnahme am Lindauer Nobelpreisträgertreffen 2009 gewürdigt.
