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Le principal travail auquel se consacre la comtesse d'Agoult en 1864 est une étude comparée du Faust de Goethe et de La Divine Comédie de Dante. Elle en tire sept longs articles qui seront rassemblés en 1866 dans un volume intitulé Dante et Goethe. Et, en 1865, elle songe à la rédaction de ses mémoires, interrogeant son entourage sur la manière de les écrire et sollicitant de son frère des précisions sur les événements de leur jeunesse.
Toujours très attentive à maintenir sa santé, elle prend les eaux à Schlangenbad. De là, elle se rend à Francfort sur les lieux de son enfance et passe deux jours sur l'île de Nonnenwerth où elle vécut avec Franz Liszt durant les étés de 1841 et 1843.
De tous les invités de son salon, où Ernest Renan et Émile Littré se montrent souvent, c'est le prince Napoléon qui la fascine le plus. Elle lit avec passion ses discours et noue une relation amicale avec lui. Elle entame aussi une correspondance soutenue avec le révolutionnaire Giuseppe Mazzini, réfugié à Londres, laquelle se nourrit de leur profond désaccord sur la politique menée en Italie.
C'est à la fin de l'année 1865 qu'elle découvre dans le Jura, à Saint-Lupicin, la gentilhommière de celui qui se dit « son esclave », Louis de Ronchaud. Elle va s'y complaire dans une vie simple, s'employant, grâce à ses relations, à obtenir pensions et congés en faveur de fils de paysans enrôlés dans l'armée.
